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硫化铋忆阻器的制备及其图像识别研究论文

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  关键词:忆阻器,人工突触,神经形态计算,Bi2S3薄膜,全连接神经网络

  0引言

硫化铋忆阻器的制备及其图像识别研究论文

  随着现代信息技术的飞速发展,人工智能已进入各领域,如家居生活、智慧医疗、无人驾驶等。目前人工智能学习算法是基于传统的冯·诺伊曼架构实现的,这种计算架构存在着处理器与存储器分离现象,处理速度远远高于存储速度,导致算法运算的高延迟与高功耗。为了解决传统计算机体系的局限性,人们广泛探索新的计算体系,其中,受人脑启发的神经形态计算受到了人们的重点关注,神经形态计算的信息处理和存储可以同步进行[1-3]。这种并行运算解决了传统计算机架构处理器与存储器分离的问题,降低了运算的延迟性,大大提高了运算速度。并且神经形态计算所具备的高速度、高效率,低功耗和超强的学习能力等特点,使其有望替代传统计算机体系成为新一代的计算机体系[4-6]。

  神经形态计算其核心在于模仿大脑的运作方式,模拟神经元和突触的生物物理特性。忆阻器具有结构简单,读写速度快,集成度高等特点,被认为是实现人工神经网络突触的硬件基础。其独特的阻变特性,相当于是一种有记忆的电阻,可以通过外界的刺激改变自身的阻值,是神经形态计算的物理基础。随着对忆阻器件的持续研究,改善忆阻器的性能主要从以下三个方面着手,即从阻变层材料、忆阻器件的结构设计和电极材料的选取三个方面改善其性能。到目前为止,已经在许多体系中观察到电阻开关行为,包括二元过渡金属氧化物[7-10]、钙钛矿材料[11]、硫化物[12]、硫族化合物[13-14]、非晶硅[15]、有机材料[16]和铁电材料[17]。其中,硫化物由于其开关特性即使在单原子层水平也能保持,并且通过外部栅极电压高度可控而变得越来越有吸引力[18-19]。

  近年来,在一些硫族化合物中,发现电子捕获/脱陷过程可以产生具有令人满意的连续可调性的记忆行为,这与传统的基于电流诱导焦耳热产生的晶体/非晶态相变的硫族化合物的电开关有很大的不同[20]。2014年,Pyati‐lova O等[21]通过化学水浴法制备出硫化铋忆阻器,其器件测试出了阻变特性。同年,Tian Y等[22]通过磁控溅射制备的Bi2S3-NNN/FTO新型双变量连续可调界面忆阻器呈现出良好的阻变特性,还将其应用于人脑模拟。Bi2S3纳米网络与掺氟(F)的SnO2(FTO)之间的界面,其电阻状态的双变量连续可调性与人脑记忆十分相似。在该体系中,电极与带有陷阱的硫化物进行肖特基接触,肖特基势垒与陷阱的共同作用会产生界面陷阱态[23]。由于界面阱的能级是连续分布的,因此界面的电子捕获/脱陷过程可以连续地调整肖特基势垒,从而连续地调整界面的电阻态[24]。2018年,Tian Y[25]的团队通过磁控溅射制备出Ag/BNNN/FTO忆阻器,进一步研究了硫化铋忆阻器,其制备的器件具有良好的阻变特性。以上的研究小组,多使用磁控溅射法或水浴法制备硫化铋忆阻器,这些制备方法对设备的需求高,且成本高。溶液旋涂法工艺简单,对设备要求不高且成本低,目前很少有研究小组使用溶液旋涂法制备硫化铋忆阻器。目前,国内外研究者对于硫化铋忆阻器在神经形态上的研究很是少见,Tian Y的研究小组也仅应用硫化铋忆阻器模拟人脑重现字母,对于神经形态计算的图像识别很少研究。

  本文简化忆阻器介质层薄膜的制备流程,通过溶液旋涂法在ITO导电玻璃上旋涂硫化铋薄膜,在空气中退火,并以金属Ag作为硫化铋忆阻器的上电极,使用半导体分析仪(Keysight B1500A型)和探针台研究其阻变特性及突触可塑性。对器件的突触可塑性进行建模并仿真神经形态计算,进行手写数字识别训练。

  1制备与测试表征
       1.1前驱体溶液制备

  硫化铋薄膜的前驱体溶液是由硝酸铋五水合物(Bi(NH3)3·5H2O,99.9%,AR)与硫脲(CS(NH2)2,99.9%,AR)以一定比例溶于冰醋酸(CH3COOH,99.9%,AR)与二甲基甲酰胺(DMF,AR)的混合液中,搅拌而成。最终得到淡黄色的硫化铋前驱体溶液,经过规格为220 nm的过滤器过滤后,留待下一步使用。

  1.2器件制备

  先用异丙醇清洗ITO导电玻璃表面的油污,再利用无水乙醇快速蒸发的特性清洗ITO导电玻璃,带走衬底上残留的异丙醇。洗涤好的ITO导电玻璃经纯净氮气吹

  干后紫外臭氧处理15 min。然后在空气环境下,进行薄膜的制备。

  经过旋涂后的衬底,在空气中进行快退火处理,最终获得高质量硫化铋纳米薄膜。然后使用孔径为100μm的掩模板采用磁控溅射的方法制备出银圆顶上电极。

  1.3仪器与设备

  通过FEI的场发射扫描电子(Scanning Electron Mi‐croscope,SEM,型号Nova NanoSEM 450)显微镜表征样品表面形貌。通过X射线衍射(X-Ray Diffraction,XRD,型号D8 advance)分析仪表征样品晶体结构。通过半导体分析仪(Keysight B1500A型)和探针台测试忆阻器件的阻变特性及突触可调机制。

  2样貌及性能表征
       2.1样貌表征

  对制备好的硫化铋薄膜进行了表面形貌表征,薄膜的SEM结果如图1(a)所示,所制备的薄膜致密,没有明显孔洞。进一步验证薄膜的结晶性,对薄膜进行XRD分析,结果如图1(b)所示,将XRD结果对比JCPDS卡17-0320,所有衍射峰均为正交Bi2S3,无任何杂质峰,表明所制备出的薄膜为纯净的Bi2S3薄膜。它们的衍射峰窄而尖锐,表明产物具有较高的结晶度。

  2.2性能表征

  以硫化铋薄膜为介质层,ITO衬底为底电极,Ag为上电极,设计制备的忆阻器的结构如图2所示。

  对忆阻器进行性能测试,在Ag电极上施加-1.5~2 V的直流电压进行扫描,测试结果如图3所示。设置限流为2 mA,向忆阻器施加0 V→2 V→0 V→-1.5 V→0 V的直流电压,施加正向扫描电压时,可以看到器件在0.3 V处发生Set过程,器件由高阻态转变为低阻态;施加负向扫描电压时,器件在-0.15 V处发生Reset过程,器件由低阻态回到高阻态。通过测试发现,器件可以实现典型的非易失型存储功能,并且具有0.3 V的开启电压,相比于大多数忆阻器,其具有较低的功耗。

  图4(a)为单个器件经过100次直流电压扫描的I-V曲线图,从图中可以观察到,测试过程中阻态随着电压的变化而变化。在对器件进行100次的连续电压扫描过程中,可以发现施加负向扫描电压时发生的Reset过程具有较好的一致性,而施加正向扫描电压时的Set过程电压呈现出一定的随机性分布。对图4(a)进一步分析其开关特性,如图4(b)所示,在100次的连续电压扫描下,器件在-0.1 V时的开关比依然保持在10倍以上,可见器件的性能是比较稳定的。

  2.3脉冲响应曲线

  器件的脉冲响应曲线是模拟突触行为的关键特殊曲线。图5所示为Ag/Bi2S3/ITO器件在10次正向脉冲作用下的的脉冲响应曲线,探究器件在连续正向脉冲刺激下的电导变化情况。从图中可以看出,在连续10次正向脉冲的刺激下,

  器件的电导呈逐步增长趋势,线性拟合后的曲线公式为:

  y=59.423 6x+68.030 6    (1)
        式中:y为脉冲作用下器件的电导值;x为对器件施加的脉冲数。

  上述结果表明Ag/Bi2S3/ITO器件电导在脉冲刺激下连续可调,将器件的电导值比作突触权重,施加正向脉冲可以刺激神经突触,施加负向脉冲可以抑制神经突触。在人工突触模拟中,可以通过脉冲的调节模拟出人工神经网络权重调节的效果。

  3在神经形态计算上的应用
       3.1架构说明

  根据图5所示的硫化铋忆阻器的电导在脉冲作用下的连续可调性,通过Python构建了用于手写数字识别的全连接神经网络(图6),进行识别训练。仿真的数据集选用的是MNIST数据集,其中训练集包含了60 000张手写体数字图片,测试集包含了10 000张图片。

  3.2计算原理

  3.2.1忆阻器权值映射原理

  忆阻器人工神经网络的在线学习过程中,神经网络的权重是以忆阻器电导值的形式来存储的。在映射过程中,由于忆阻器阵列的电导值只有正值,无法存储负值权重。因此,使用2个忆阻器阵列,1个作为正值权重阵列,1个作为负值权重阵列,电导映射权重如图7所示。两个阵列施加相同的电压,经电流差分后实现权重的正负映射。

  根据式(4),权值Wi,m可以表示为Gi,m+-Gi,m-。通过电流差分,可以实现权重的正负映射,其理论权值范围为[Goff-Gon,Gon-Goff]。其中Goff与Gon分别表示器件的最小电导值和最大电导值。在这里,为了方便数据处理,将忆阻器电导值映射的权值进行归一化处理,使其范围处在[-1,1]。

  3.2.2权重阵列的初始化

  在人工神经网络学习的过程中,软件训练的权值位数通常是64位,而忆阻器的电导中间态能够映射的权重又很少,映射权值后会大大降低权值的精度。所以,需要先对权值进行处理,通过对权值的量化可以降低映射权值的位数,以提高网络的计算速度和运行效率。本文采用量化的方式是均匀量化,即在权值区间(-1~1之间)内划分匹配电导中间态的若干个区间,然后将训练好的权重匹配在这些区间内,以达到电导映射权值的目的。具体量化细则如式(5)所示。

  式中:Wl为量化后的权重,Wn和Wn+1分别为小区间(Wn,Wn+1)的边界值,若权重更靠近Wn,则把该权重量化为Wn,反之则把该权重量化为Wn+1。量化后的权重分布和量化前的权重分布大致相同。

  量化的权值区间由忆阻器件的电导态来决定,本文中每个忆阻器有10个电导中间状态,因此,每个忆阻器等效权重有19个可调节的权值。

  首先,将权重按照映射的电导范围进行随机初始化,初始化后进行权重量化,然后再将量化后的权值编码成脉冲,施加到对应的忆阻器交叉阵列上,完成忆阻器交叉阵列的初始化,进行训练。忆阻器交叉阵列的权重初始化过程如图8所示。

  3.2.3训练和识别流程

  神经网络仿真由用Python来完成。首先对网络进行初始化,即对忆阻器的电导值进行-1到1之间的随机分布、量化处理和编码脉冲;然后将MNIST训练集里的60 000张用于训练的手写数字图片分成120批输入到全连接网络中,每批包含500张图片,每识别完一批图片就对权重进行一次调整,训练流程如图9所示,整个训练过程包括数据的前馈传输、误差的反向传播和权重的更新。

  (1)数据的前馈传输。首先,将输入图片的784个像素点的灰度值转化为电压数据Vi(n)(1≤i≤784),然后作为输入神经元i的电压输入到全连接网络中。此时输入到隐藏层神经元h(1≤h≤100)的电流Ih(n)为:

  式中:Gi为正值权重矩阵该处的忆阻器电导值;Gi为负值权重矩阵该处的忆阻器电导值。计算出隐藏神经元h的电流值后,由于电流值在电路上无法直接作为向后续神经元传递的信号,且其电流值的量级过小,无法作为激励信号刺激下一个神经元。所以,此处加一个激活函数进行处理,并将其电流值信号转换成电压值信号,以便激励下一层神经元。公式如下:

 

  式中:β为固定电阻,其电阻值是根据器件电导范围和阵列规模所确定的。此时的输出神经元o(1≤o≤10)接收到的电流值Io(n)为:

  接收到电流最大值的输出神经元所对应的数字就是本次识别的结果。

  (2)误差的反向传播。MNIST数据集中的每1张图片都有1个标签值,这个标签值就代表着该图片所表示的数字,将数据的前馈传输训练的结果与之比较,就可以得到训练的识别误差。输出神经元的识别误差E可由式(10)得到:

  式中:Δwho为隐藏神经元h与输出神经元o之间的权重更新值;α为学习率。同理,输入神经元i与隐藏神经元h之间的权重更新值Δwih为:

  在一张图片训练完成后,系统也就得到了每个突触权重的更新值,但此时不进行权值的更改,而是保存下来,等到一批图片全部训练结束再调整突触权重的权值。

  (3)权重的更新。在经过误差的反向传播后,通过梯度下降法可以得到权重的更新量Δw。更新后的权重为:

  We=W+Δw   (17)

  式中:We为更新后的权重;W为更新前的权重;Δw为训练后的权重更新量。

  由于更新后的权重会超出忆阻器的电导映射权重的范围(-1,1),所以需要先对更新后的权重进行归一化处理,使其处于可量化的范围内,公式如下:

  式中:Wy为压缩后的权重;max|W|为权值压缩比例,表示权值矩阵中最大元素的绝对值。

  然后,把归一化后的权值代入式(5)的量化规则,进行权重量化处理。对量化后的权重进行脉冲的编码,电导映射权值的脉冲编码规则如表1所示。

  由于权重的映射是由2个忆阻器阵列共同完成,1个作为正值权值阵列,1个作为负值权值阵列,在权值更新的时候需要根据脉冲的次数同时对两个权值矩阵进行脉冲操作。
      3.3仿真结果

  使用MNIST数据集训练该网络,训练内容为0~9的手写数字,在训练过程中使用了60 000张手写数字图片作为训练集,10 000张图片作为测试验证。把每次训练的图片分成每批500张,训练次数为120次。在训练过程中为网络寻找最佳学习率,在隐藏神经元个数设置为100的情况下将学习率分别设置为0.05,0.1,0.2,0.4。经过20 epoch,训练的结果如图10所示,网络在学习率为0.2时效果最佳,准确率为87.46%。而后,本文又研究了不同数量的隐藏神经元对网络的影响,将中间隐藏(a)训练准确率(b)测试准确率图10不同学习率的训练与测试层的神经元个数设置成100,150,200,250,300,分析实验结果,如表2所示。从表2中可以看出,识别的准确率随着隐藏神经元数量的增加而增加,在隐藏神经元数量为300的时候,准确率最高,为88.53%。

  4结束语

  本文通过溶液旋涂法成功制备了硫化铋薄膜,薄膜表面致密,无明显孔洞,所制备出的薄膜为纯净的Bi2S3薄膜。基于硫化铋薄膜,制备了Ag/Bi2S3/ITO三明治结构的忆阻器,器件的Set电压和Reset电压分别是0.3 V和-0.15 V,在100次循环扫描下开关比仍能保持10倍以上。此外,器件在连续的脉冲激励下,电导率连续可调,有望应用于人工神经形态计算领域。基于此本文通过Python语言,对器件的电导连续可调性进行建模,构建了全连接神经网络对手写数字进行识别训练仿真。在学习率为0.2、隐藏神经元数量为100的条件下,其识别准确率高达87.46%。综上所述,本文提出的溶液旋涂法制备硫化铋忆阻器的方法功耗低、性能稳定,为未来实现专用化、模块化和规模化的神经网络芯片提供了一种思路。

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